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天津理工大學Di-Chang Zhong課題組--通過共價錨定在氧化石墨烯上的共價有機框架,以高選擇性促進 CO2 光還原生成甲酸鹽或 CO
       共價有機骨架(COF)在光催化二氧化碳還原反應(CO2RR)中得到了廣泛的研究。然而,由于光生電子和空穴的快速復合,原始COF通常表現出較低的催化效率。在這項研究中,通過將COF-366-Co共價錨定在氧化石墨烯(GO)表面來制備穩定的COF基復合材料(GO-COF-366-Co),用于光催化CO2還原。有趣的是,在無水乙腈(CH3CN)中,GO-COF-366-Co對CO2光還原生成甲酸鹽的選擇性高達94.4%,甲酸鹽產率為15.8 mmol/g,大約是使用光還原法的四倍。原始的 COF-366-Co。相比之下,在 CH3CN/H2O (v:v = 4:1) 中,GOCOF-366-Co 光催化還原 CO2 的主要產物是 CO (96.1%),CO 產率高達 52.2 mmol/g,這也比使用原始 COF-366-Co 的結果高出大約四倍。光電化學實驗表明,COF-366-Co 和 GO 共價鍵合形成 GO-COF-366-Co 復合材料,顯著促進電荷分離和轉移,從而增強催化活性。此外,理論計算和原位傅里葉變換紅外光譜表明,H2O可以穩定*COOH中間體,通過OH(aq)·O(*COOH)氫鍵進一步形成*CO中間體,從而解釋了光催化性能的調節。

 
Fig 1. (a) GO-COF-366-Co 的 SEM 圖像。 (b)GO-COF366-Co的HR-TEM圖像(2.05 nm的晶格條紋歸因于COF-366Co的(200)面)。 (c) GO-COF-366-Co 和 COF-366-Co 的 XPS 譜。 (d) GO-COF-366-Co 在 0.1 M HCl 和 20 M NaOH 中處理 24 小時后的粉末 XRD 圖案。

 
Fig 2. (a) 在 CH3CN 中反應 8 小時后,HCOO 的產率高于 GO-COF-366-Co、COF-366-Co 和 GO/COF-366-Co。 (b) 在 CH3CN/H2O (v:v = 4:1) 中反應 8 小時后,GO-COF366-Co、COF-366-Co 和 GO/COF-366-Co 的 CO 產率。 (c) 使用 13CO2 代替 12CO2,在 CH3CN 中通過 GO-COF-366-Co 光催化 CO2RR 獲得液體產物的 13C NMR 譜。 (d) 使用 13CO2 代替 12CO2,在 CH3CN/H2O (v:v = 4:1) 中通過 GO-COF-366-Co 進行光催化 CO2RR 獲得的氣態產物的質譜。

 
Fig 3. GO-COF-366-Co、COF366-Co 和 GO/COF-366-Co 的 (a) 光電流測試和 (b) EIS 圖。 (c) GO-COF-366-Co和COF366-Co的CV曲線。 (d) GO-COF-366-Co 與 [Ru(phen)3](PF6)2 在黑暗和光照射下的 EPR 光譜。

 
Fig 4. (a) CH3CN 和 (b) CH3CN/H2O 中 CO2 光還原為 HCOO 和 CO 的吉布斯自由能圖。 GO-COF-366Co 在 CH3CN (c) 和 CH3CN/H2O (d) 中用于 CO2 光還原的原位 FTIR 光譜。
 
       相關研究工作由天津理工大學Di-Chang Zhong課題組于2023年在線發表在《Angew. Chem. Int. Ed.》期刊上,Boosting CO2 Photoreduction to Formate or CO with High Selectivity over a Covalent Organic Framework Covalently Anchored on Graphene Oxide,原文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202318735

轉自《石墨烯研究》公眾號

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