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      通過缺陷捕獲和自還原相結(jié)合的方法，成功地在富含Ti缺陷的Ti₃C₂T_x MXene基體上合成了一系列Ni SAC。HAADF-STEM和EXAFS分析證實，Ni原子取代Ti空位，在Ti₃C₂T_x MXene載體上與相鄰的3個碳原子建立了穩(wěn)定的Ni-C配位結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，負載Ni量為2.93 wt.%的Ti₃C₂Tx MXene對電化學肼氧化反應具有良好的催化性能，起效電位極低，僅為-0.03 V(相對于RHE)。同時，在24000 s的耐久性測試中，它表現(xiàn)出了高穩(wěn)定性和微不足道的活性損失，這源于Ni原子和Ti₃C₂T_x MXene之間的強共價鍵。DFT計算結(jié)果將高HzOR活性歸因于Ni單原子與周圍C原子的強耦合使最佳電子態(tài)密度增強，從而提高了吸附能，降低了反應能壘。這項工作強調(diào)了MXene通過缺陷捕獲和自還原策略在制造SACs方面的獨特潛力，它很容易適用于廣泛的過渡金屬。展望了二維材料支持的SACs家族在肼氧化反應之外的更多電化學反應的發(fā)展前景。 
 
圖1. a) Ni SACs/Ti₃C₂T_x合成工藝示意圖。b) Ti₃C₂T_x層SEM圖像，c) Ti₃C₂T_x層HAADF-STEM圖像。d)沿c軸原子分辨率Ti₃C₂T_x單層Ti空位HAADF-STEM圖像e) Ni SACs/Ti₃C₂T_x的HAADF-STEM圖像。f, g) Ni SACs/Ti₃C₂T_x中元素Ti, C, O, Ni的STEM圖像及其EDS元素映射。 
 
圖2 a) Ti k邊XANES光譜;b) Ti₃AlC₂、Ti₃C₂T_x、Ti箔和TiO₂的Ti k邊EXAFS光譜的傅里葉變換。c) Ni k邊XANES光譜;d) Ni sac /Ti₃C₂T_x、Ni箔和NiO的Ni k邊EXAFS光譜k₂加權(quán)傅里葉變換，以及Ni sac /Ti₃C₂T_x的EXAFS擬合結(jié)果。e)小波變換Ni SACs/Ti₃C₂T_x、Ni箔和NiO的Ni k邊EXAFS光譜。 
  圖3. a)不同肼濃度下Ni SACs/Ti3C2Tx的HzOR極化曲線。b) Ni SACs/Ti₃C₂T_x、Ni NPs/Ti₃C₂T_x、Ti₃C₂T_x和Pt/C含0.1 M N₂H₄的1m KOH溶液的LSV曲線。c) Ti₃C₂T_x、Ni SACs/Ti₃C₂T_x、Ni NPs/Ti₃C₂T_x和Pt/ c的Tafel圖。d) Ti₃C₂T_x、Ni sac /Ti₃C₂T_x、Ni NPs/Ti₃C₂T_x的Nyquist圖。e) Ni SAC/Ti₃C₂T_x和Ni NPs/Ti₃C₂T_x在含0.5 M N₂H₄的1 M KOH溶液中24000秒的計時安培曲線。f)在含0.1 M N₂H₄的1 M KOH溶液中進行24000s Ni sac /Ti₃C₂T_x計時安培測試前后的CV曲線。 
 
圖4. a) Ti₃C₂T_x、Ti₃C₂T_x和Ni SACs/Ti₃C₂T_x中Ni原子的d軌道態(tài)投影電子密度和總電子密度態(tài)圖。b) Ni NPs/Ti₃C₂Tx上N₂H₄分子逐步脫氫過程示意圖。c) Ni NPs/Ti₃C₂T_x和Ni SAC /Ti₃C₂T_x上HzOR的能量分布圖。d) Ni SACs/Ti₃C₂T上N₂H₄分子逐步脫氫過程示意圖。
  
      相關科研成果由中國科學院理化技術(shù)研究所Tierui Zhang等人于2022年發(fā)表在Advanced Matreials (doi: 10.1002/adma.20220438)上。原文Vacancy-rich MXene-immobilized Ni single atom as high-performance electrocatalyst for hydrazine oxidation reaction。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號