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       鋰硫電池因其理論能量密度高、成本低、生態友好等優點，在下一代電子產品領域具有廣闊的前景。然而，鋰硫電池的實際應用受到多硫化物穿梭效應和反應動力學遲緩的阻礙。采用噴霧干燥和化學蝕刻工藝制備了多級多孔MXene微球作為多功能硫電催化劑。相互連接的骨架提供了均勻的硫分布，防止了MXene薄片的重新堆積，而豐富的邊緣使類似納米片的Ti₃C₂具有豐富的活性位點，并調節了Ti原子的d帶中心，導致了強的鋰多硫化物(LiPS)吸附。不飽和的Ti邊緣位點可進一步作為多功能位點對LiPS進行化學錨定，降低鋰離子遷移障礙，加速LiPS的轉換。由于這些結構上的優點，即使在較高的含硫量和較低的電解質含量下，也可以獲得優良的循環性能和速率性能
 
  
圖1 圖1所示。(a) Li₂S₄在Ti₃C₂和e-Ti₃C₂上的吸附構型。(b) Ti₃C₂和e-Ti₃C₂的DOS模式。(c) li₂S₄吸附Ti₃C₂和e-Ti3C2的S1-S2和S3-S4鍵COOP圖。(d) Ti和C在Ti₃C₂和e-Ti₃C₂中的態密度分析。(e) Li₂S在Ti₃C₂和e-Ti₃C₂表面分解的能量分布。(f) Li⁺在Ti₃C₂和e-Ti₃C₂表面擴散的能量分布。
 

圖2 S/3D e-Ti₃C₂微球制備示意圖(f)元素映射圖像
 
 
圖3 (a) 3D e-Ti₃C₂-1， (b) 3D e-Ti₃C₂-2和(c) 3D e-Ti₃C₂-3的形態演化示意圖。(d) 3D e-Ti₃C₂-1 (120 C)、3D e-Ti₃C₂-2 (150 C)和3D e-Ti₃C₂-3 (180 C)的TEM圖像。(h)三維e- Ti₃C₂-2的TEM圖像。(i)三維e-Ti₃C₂-2的HRTEM圖像，(j)傅里葉變換(FFT)模式、FFT反晶格圖像和選定區域的晶格間距剖面。(k)三維e-Ti₃C₂-2微球橫斷面上的高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)圖像。(l)三維e-Ti₃C₂-2微球的元素映射。
 
 
圖4。(a)HE-XRD模式。(b) N₂吸附解吸等溫線。(c) 3D Ti₃C₂的Ti 2p和3D e-Ti₃C₂-2的x射線光電子能譜(XPS)。(d) 3D Ti₃C₂和3D e-Ti₃C₂的電子順磁響應(EPR)譜。(e) 3D Ti₃C₂、3D e-Ti₃C₂-1、3D e-Ti₃C₂-2、3D e-Ti₃C₂-3孔徑分布圖。(f) 3D Ti₃C₂和3D e-Ti₃C₂-2的c1s XPS譜。
 
 
圖5。(一)標準化XANES。(b) Ti k邊的傅里葉變換(FT) EXAFS。(c)三維e-Ti₃C₂-2的EXAFS擬合曲線。對(d) Ti₃C₂， (e) 3D Ti₃C₂和(f) 3D e-Ti₃C₂-2的EXAFS信號進行小波變換。(g)添加Ti₃C₂、3D Ti₃C₂、3D e-Ti₃C₂-1、3D e-Ti₃C₂-2和3D e-Ti₃C₂-3前后Li₂S₆溶液的紫外可見光譜和光學圖像(插圖)。(h)添加和不添加3D e-Ti₃C₂-2時Li₂S₆的高分辨率S - 2p XPS譜圖。(i) Li₂S₆和3D e-Ti₃C₂-2/Li₂S₆的XPS光譜。
 
 
圖6。(a) Ti₃C₂和(b) e-Ti₃C₂的HOMO和LUMO分布。(c)對稱細胞在10 mV s^-1時的CV曲線。(d) LSV曲線。(e) Li₂S沉積剖面。
  
 
圖7 (a) S/3D e-Ti₃C₂-2陰極在0.1 mV S^-1時的CV曲線。(b) 0.2 C時不同電極的循環性能(c)速率性能。(d) S/3D e-Ti₃C₂-2陰極在不同電流速率下的充放電曲線。(e) 1.0 C下的長期循環性能和(f)不同陰極的EIS光譜。(g)含硫6.1 mg cm^-2、E/S瘦比5.2 μL mg ^-1時S/3D E - Ti₃C₂ -2陰極的速率性能和(h)循環性能。
  
        相關科研成果由河北工業大學Yongguang Zhang和華南師范大學Xin Wang等人于2021年發表在ACS Nano (https://pubs.acs.org/10.1021/acsnano.1c06213)上。原文：Hierarchically Porous Ti₃C₂ MXene with Tunable Active Edges and Unsaturated Coordination Bonds for Superior Lithium−Sulfur Batteries。

轉自《石墨烯研究》公眾號