單層石墨烯具有分子尺寸的面內(nèi)孔，由于其原子厚度和低的氣體傳輸阻力，被認(rèn)為是一種有前景的高性能氣體分離膜材料。然而，傳統(tǒng)的孔隙生成方法不能解耦孔隙成核和孔隙生長(zhǎng)，導(dǎo)致高面積孔隙密度和高選擇性難以同時(shí)實(shí)現(xiàn)。相比之下，在化學(xué)氣相沉積期間形成的石墨烯中的固有孔結(jié)構(gòu)不是通過(guò)蝕刻產(chǎn)生的，如此多孔的石墨烯可以表現(xiàn)出高的孔隙密度，同時(shí)保持其氣體選擇性。在這項(xiàng)工作中，首次系統(tǒng)地控制了石墨烯固有孔隙密度，同時(shí)精確地保持了適合氣體篩分的孔隙尺寸。通過(guò)控制生長(zhǎng)溫度、前驅(qū)物濃度和石墨烯表面的非共價(jià)修飾，制備了單層石墨烯膜，顯示出最高的H2/CH4分離性能(H2滲透率> 4000 GPU和H2/CH4選擇性> 2000)，該性能是迄今為止記錄最好的。此外，氣體分離過(guò)程中石墨烯表面的納米級(jí)分子污垢（在實(shí)驗(yàn)條件下，石墨烯孔隙部分被碳?xì)浠衔镂廴疚锒氯┛刂屏诉x擇性和溫度相關(guān)的滲透率。總的來(lái)說(shuō)，直接化學(xué)氣相沉積合成的多孔單層石墨烯，作為一種高性能氣體篩膜有巨大的應(yīng)用潛力。
Figure 1. a)在900℃化學(xué)氣相沉積期間，CVD石墨烯的拉曼光譜的ID/IG值與CH4分壓的函數(shù)關(guān)系。b)不同CH4分壓時(shí)生長(zhǎng)的CVD石墨烯的拉曼光譜。c）CVD石墨烯的ID/IG和I2D/IG與加熱區(qū)位置的函數(shù)關(guān)系。d)800℃生長(zhǎng)的CVD石墨烯樣品在不同位置的拉曼光譜。
Figure 2. a)最終膜的示意圖。單層石墨烯薄膜的掃描電子顯微鏡(SEM)圖像，分別使用b) 7 kV和c) 2 kV的加速電壓。(b)顯示了放大的SEM圖像，以及(c)顯示了石墨烯膜完好無(wú)損。d)多孔碳支架邊緣的俯視SEM圖像。
Figure 3．a(chǎn)) 石墨烯薄膜的He/CH4選擇性和He滲透性。b) 石墨烯薄膜的He/SF6選擇性和He滲透性。c)超聲處理后沉積物的掃描電鏡圖像。c,d) 兩種石墨烯膜的He/CH4分離性能。
Figure 4．H2/CH4分離的選擇-滲透Robeson曲線。
該研究工作由麻省理工學(xué)院Michael S. Strano課題組于2021年發(fā)表在Adv. Mater.期刊上。原文：Direct Chemical Vapor Deposition Synthesis of Porous Single-Layer Graphene Membranes with High Gas Permeances and Selectivities。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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