利用一系列理論方法研究了三種雙原子分子（H
2、CO和HF）在石墨烯和最近合成的N-摻雜多孔石墨烯（4N-石墨烯）上的物理吸附，揭示了它們非共價相互作用的特點。氫分子的吸附顯示4N-石墨烯的相互作用能（E
int）約為原始石墨烯的兩倍。同時，CO分子在4N石墨烯上的物理吸附的E
int值也明顯增強。HF分子具有最顯著的優(yōu)勢。我們將近十倍的增強與四分叉鍵的出現(xiàn)聯(lián)系起來。從頭計算的分子動力學(xué)模擬表明，T=77 K時，在整個模擬過程中，CO和HF分子保持在接近孔隙的位置。它證實了4N-石墨烯作為儲氣候選材料的潛在用途。本研究觀察了前瞻性模型系統(tǒng)，可以提出一種簡單的方法來描述石墨烯基吸附劑摻雜孔隙區(qū)域發(fā)生的復(fù)雜情況。
圖1. 該論文中研究的兩種吸附劑（頂部）和三種吸附分子（底部）。色碼：深紅色-電子積累，深藍色-電子耗盡。原子色碼：氫-白色，氧-紅色，碳-鉆石綠色，氟-淡紅色，氮-藍色。
圖2. （A）H
2@石墨烯（水平吸附）；（B）H
2@石墨烯（垂直吸附）；（C）H
2@4N-石墨烯（水平吸附），（D）H
2@4N-石墨烯（垂直吸附）。插圖顯示E
int與d曲線接近最小值。
圖3. （A）CO@石墨烯（水平吸附）；（B）CO@石墨烯（垂直吸附，O-down）；（C）CO@石墨烯（垂直吸附，C-down）。（D）CO@4N-石墨烯（水平吸附）；（E）CO@4N-石墨烯（垂直吸附，O-down）；（F）CO@4N-石墨烯（垂直吸附，C- down）。插圖顯示E
int與d曲線接近最小值。
圖4. （A）HF@石墨烯（水平吸附）；（B）HF@石墨烯（垂直吸附，H-down）；（C）HF@石墨烯（垂直吸附，F(xiàn)-down）。（D）HF@4N-石墨烯（水平吸附）；（E）HF@4N-石墨烯（垂直吸附，H-down）；F-HF@4N-石墨烯（垂直吸附，F(xiàn)-down）。插圖顯示E
int與d曲線接近最小值。
圖5. HF@石墨烯和HF@4N-石墨烯石墨烯復(fù)合物的IGM等值面（isovalue=0.001）。綠色等值面表示范德華相互作用，藍色-強吸引相互作用。原子色碼：鉆石綠-碳，白色-氫，藍色-氮，淺紅色-氟。
圖6. 研究系統(tǒng)的電子密度差（EDD）。紅色波瓣表示電子密度增加；藍色波瓣表示電子密度的損失。原子色碼：黃色-碳，藍色-氮，淺藍色-氫，紅色-氧，淺棕色-氟。
相關(guān)研究成果由俄羅斯伊爾庫茨克國立研究技術(shù)大學(xué)I.K. Petrushenko等人于2021年發(fā)表在Surfaces and Interfaces (https://doi.org/10.1016/j.surfin.2021.101446)上。原文：Adsorption of diatomic molecules on nitrogenated holey graphene: Theoretical insights。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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