鉑基電催化劑的催化活性和穩(wěn)定性不高、成本高是其廣泛應(yīng)用的主要障礙。本文通過叔丁醇輔助的結(jié)構(gòu)重構(gòu)策略，開發(fā)了一種具有優(yōu)異性能的多級多孔PtNi納米框架/ N-摻雜石墨烯氣凝膠(PtNiNF-NGA)電催化劑，用于酸性電解質(zhì)中甲醇氧化反應(yīng)(MOR)。高合金化度調(diào)制的電子結(jié)構(gòu)和相應(yīng)的最佳MOR反應(yīng)途徑，層次孔隙、薄邊、富Pt角和NGA的錨定作用的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，使PtNiNF-NGA具有顯著的電催化活性和穩(wěn)定性。PtNiNF-NGA的質(zhì)量活性和比活性高達1647 mA/mg
Pt，3.8 mA/cm
2，分別是商用Pt/C的5.8和7.8倍。經(jīng)過2200圈循環(huán)伏安測試和5小時連續(xù)的計時安培測試后仍表現(xiàn)出非凡的穩(wěn)定性。本工作對設(shè)計高活性、高穩(wěn)定性的Pt基電催化劑具有重要的啟發(fā)意義。
Figure 1 (a,b)不同倍率下PtNiNF-NGA的SEM圖像; (c) PtNiNF-NGA的HAADF-STEM顯微照片；(d) NGA上單個PtNiNF的HAADF-STEM圖像和相應(yīng)的元素圖；單個PtNiNF的(e) TEM顯微照片；(f)和(g) HRTEM圖像。
Scheme 1. PtNiNF-NGA制備過程的示意圖。
Figure 2 (a) 氮摻雜石墨烯氣凝膠（NGA），PtNi納米晶/氮摻雜石墨烯氣凝膠（PtNiNC-NGA）和PtNi納米框架/氮摻雜石墨烯氣凝膠（PtNiNF-NGA）的孔徑尺寸分布；(b) PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA的XRD圖譜；(c) 商用Pt/C、PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA的Pt 4f XPS圖譜；(d) Ni 2p的XPS圖譜。
Figure 3 PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA的X射線在邊緣結(jié)構(gòu)附近的吸收(XANES）χ(E)
光譜。
Figure 4 (a) 商用Pt/C、PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA在0.1 M HClO
4和1 M甲醇混合溶液中的循環(huán)伏安圖；(b) 商用Pt/C、PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA電催化甲醇氧化的質(zhì)量活性和比活性；(c) 商用Pt/C、PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA 在0.56 V恒電位下的計時安培曲線；(d) PtNiNF-NGA 在0.56 V恒電位下連續(xù)工作5小時的計時安培曲線。
Figure 5在Pt (111) 表面發(fā)生甲醇氧化的自由能圖。
相關(guān)研究成果于2021年由中山大學(xué)劉衛(wèi)教授團隊，發(fā)表在Angew.Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.202015679) 上。原文：Robust PtNi Nanoframe/N-doped Graphene Aerogel Electrocatalyst with Both High Activity and Stability。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號
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