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天津大學(xué)Lequan Liua和Jinhua Ye課題組--超薄石墨烯包封的銅納米顆粒:一種高度穩(wěn)定和高效的催化劑用于光催化氫氣分解和異丙醇降解
       開(kāi)發(fā)用于金屬誘導(dǎo)光催化,有效和成本低廉的催化劑中,Cu是有前途的候選者。高度期望而又巨大的挑戰(zhàn)是穩(wěn)定的銅基光催化劑的制備,并且希望探索其在光催化氫氣釋放和光降解中的應(yīng)用。在這項(xiàng)研究中,超薄石墨烯包覆的金屬銅納米粒子(NPs)是通過(guò)使用MOFs作為前體的兩步熱解工藝制備的,即使在氧化氣氛中也顯示出突出的穩(wěn)定性。得益于納米結(jié)構(gòu),優(yōu)化后Cu@C/SrTiO3光催化H2釋放速率為255.3 µmol·g-1·h-1,表觀(guān)量子效率(AQE)在420 nm下達(dá)到3.8%。在可見(jiàn)光下,Cu@C/SrTiO3的丙酮分解速率比光催化異丙醇(IPA)降解中的Cu/STO快約21倍。此外,石墨烯層表現(xiàn)出準(zhǔn)助催化劑作用。時(shí)間分辨的光致發(fā)光和理論計(jì)算表明,超薄石墨烯層可促進(jìn)電荷分離并引起Cu@C上電子密度的重新分布,從而明顯促進(jìn)H2的釋放。這項(xiàng)工作提供了一種保護(hù)銅納米顆粒的有效方法,并為探索光催化轉(zhuǎn)化中非貴重的銅基納米復(fù)合材料提供了廣闊的前景。
 
Figure 1. Cu@C納米結(jié)構(gòu)合成的示意圖。
 

Figure 2. (a)Cu@C/STO結(jié)構(gòu)的HRTEM圖像。(b)從50多個(gè)顆粒中計(jì)算出的粒徑分布直方圖。平均粒徑為2.8nm。(c)Cu@C/STO的ACTEM圖像。(d)樣品Cu@C/STO(放大的選擇區(qū)域)中的Cu納米顆粒的ACTEM圖像。
 

Figure 3. (a)Cu/STO、Cu@C/STO和Au/STO的光催化H2釋放速率。(b)3%Cu/STO、3%Cu@C/STO的光催化H2釋放性能,用于存儲(chǔ)穩(wěn)定性測(cè)試。
 

Figure 4. 在可見(jiàn)光(λ>400 nm)下,3%Cu/STO和3%Cu@C/STO的丙酮和CO2釋放率
 

Figure 5. 3%Cu/STO和3%Cu@C/STO在不使用助劑的水溶液中,在可見(jiàn)光照射下(λ>400 nm)的光催化H2析出速率。
 

Fig. 6 模擬的差分電荷密度說(shuō)明了具有不同G厚度的電子分布的變化:(a)0層,(b)單層,(c)雙層。
 
     相關(guān)研究成果于2020年由天津大學(xué)Lequan Liua和Jinhua Ye課題組,發(fā)表在Chemical Engineering Journal(doi.org/10.1016/j.cej.2020.124558)上。原文:Ultrathin graphene encapsulated Cu nanoparticles: A highly stable and efficient catalyst for photocatalytic H2 evolution and degradation of isopropanol。

摘自《石墨烯雜志》公眾號(hào):

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