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米蘭大學(xué)Fabio Ragaini研究團(tuán)隊(duì)--鐵/氮摻雜石墨烯納米結(jié)構(gòu)催化劑用于烯烴的全環(huán)丙烷化
      這里,首次呈現(xiàn)了異相鐵催化的環(huán)丙烷化反應(yīng)。在碳質(zhì)材料存在下,熱解原位生成的鐵/菲咯啉配合物可獲得特定負(fù)載的納米級(jí)鐵顆粒,這將是一種用于碳烯轉(zhuǎn)移反應(yīng)的有效催化劑。使用烯烴作為底物,可以獲得環(huán)丙烷,產(chǎn)量很高以及適度的非對(duì)映選擇性。該研究所提出的方法具有可擴(kuò)展性,此外,在溫和條件下通過氧化活化方法可以有效恢復(fù)失活催化劑的活性。
 
Figure 1. (A)Fe/Phen@C-800的制備,(B)選擇已知催化應(yīng)用和(C)目前的工作:用Fe/Phen@C-800作為催化劑用于環(huán)丙烷化反應(yīng)。
 

Figure 2. 關(guān)于烯烴的底物范圍。反應(yīng)條件:0.50 mmol EDA,2.50 mmol烯烴,18.5 mg Fe/Phen@C-800(相當(dāng)于2 mol%的鐵)和3 mL DME,在60℃溫度下持續(xù)4小時(shí)。產(chǎn)率是基于起始的EDA,參考單獨(dú)的化合物(反式和順式非對(duì)映異構(gòu)體的總和)。 非對(duì)映異構(gòu)體反式/順式比率(dr)是基于分離的非對(duì)映異構(gòu)體。a:括號(hào)中主要異構(gòu)體的分離產(chǎn)率,用1H NMR測(cè)得dr。b:僅分離出主要異構(gòu)體。c:使用1.5 mmol烯烴。d反應(yīng)時(shí)間:8小時(shí)。
 

Figure 3. 循環(huán)和重新激活步驟。有關(guān)循環(huán)運(yùn)行和再激活實(shí)驗(yàn)細(xì)節(jié)查閱ESI。
 

Figure 4.(A-C)Fe/Phen@C-800, Fe/Phen@C-800_S和Fe/Phen@C-800_R的ADF-STEM圖和EELS元素圖。
 
       該研究工作由米蘭大學(xué)Fabio Ragaini研究團(tuán)隊(duì)于2020年發(fā)表在Chem. Sci.期刊上。原文:Iron/N-doped graphene nano-structured catalysts for general cyclopropanation of olefins。

摘自《石墨烯雜志》公眾號(hào):

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